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      我國長(cháng)江干流及東部湖群DOM組成及生物活性格局與驅動(dòng)機制取得系列進(jìn)展
      



      



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日期：2022年03月14日



						
      



















						


 
      

      

      

      　　陸地生態(tài)系統每年承接、儲存及輸移的碳通量可達51億噸，盡管內陸水域只覆蓋了地球兩極冰蓋除外陸域面積的3.7%，其轉移、轉化的碳通量卻十分巨大。溶解性有機物（DOM）主要成分為碳，是天然水體中有機質(zhì)最重要的賦存形態(tài)及活躍成分，其來(lái)源組成能影響水處理工藝與流程、重金屬及有毒有害物遷移、毒性及生物有效性。DOM礦化也能釋放大量有機及無(wú)機營(yíng)養鹽，從而影響湖泊富營(yíng)養化進(jìn)程及生態(tài)系統健康。溪流源頭等系統中DOM組成來(lái)源直接受制于森林、濕地及農業(yè)用地覆蓋比例，污水管網(wǎng)損壞及面源輸入等因素。而流域人類(lèi)活動(dòng)導致的非點(diǎn)源輸入及湖泊物理水文等諸多因素如何制約湖泊DOM來(lái)源組成，尤其是其分子組成，進(jìn)而影響其微生物活性的研究進(jìn)展卻鮮有報道。
      
      

      　　鑒于此，受?chē)易匀豢茖W(xué)基金重點(diǎn)項目等資助，中國科學(xué)院南京地理與湖泊研究所張運林研究員團隊周永強副研究員等結合第二次全國湖泊調查（豐、枯季節）數據及2018年豐、平、枯三種水文情景下調查的我國東部湖群DOM來(lái)源組成特征（圖1），首次全面揭示了我國東部湖群DOM組成對湖泊物理水文等自然特征及流域人類(lèi)活動(dòng)強度等因素的響應機制。相關(guān)成果發(fā)表在Environmental Science & Technology上。 
      
      

      　　 
      

      　　圖1 調查湖泊樣點(diǎn)位置與營(yíng)養水平及對應流域人口密度、城市用地比重 
      

      　　研究結果表明，近十余年來(lái)我國東部湖群綜合富營(yíng)養水平TLI及葉綠素a（Chl-a）有上升趨勢。TLI及Chl-a水平與流域范圍內城市人口用地比重及GDP水平呈顯著(zhù)正相關(guān)，并直接影響湖泊溶解性有機碳（DOC）濃度及細菌豐度。由于人類(lèi)生產(chǎn)生活廢水及降水過(guò)程攜帶的非點(diǎn)源DOM輸入加之藻類(lèi)等水生生物降解能釋放豐富的類(lèi)蛋白熒光信號。類(lèi)蛋白組分與類(lèi)腐殖酸組分熒光信號比值（Protein : Humic）能有效表征人類(lèi)活動(dòng)引發(fā)的非點(diǎn)源DOM輸入。相關(guān)分析結果表明我國東部湖群DOM中Protein : Humic與流域城市用地比重、GDP及人口密度呈顯著(zhù)正相關(guān)，卻與對應湖泊:流域面積比值、流域總初級生產(chǎn)力GPP、湖泊水力滯留時(shí)間、穩定性同位素值δ18O-H2O（亦可反映水力滯留時(shí)間）、細菌豐度等指標無(wú)顯著(zhù)關(guān)系（圖2）。運用室內好氧生物28天培養實(shí)驗，可確定此間微生物活性較強DOC比重，即BDOC，其變幅為0.1%~38%。BDOC在太湖流域內高度富營(yíng)養的滆湖、陽(yáng)澄湖及太湖與類(lèi)蛋白組分熒光強度及Protein : Humic存在顯著(zhù)正相關(guān)，意味著(zhù)人類(lèi)活動(dòng)非點(diǎn)源類(lèi)廢水排放比重越高，對應DOC的微生物活性越強。 
      

      　　  
      

      　　圖2 Protein : Humic與流域城市用地比重、GDP、湖泊與流域面積比值、δ18O-H2O、總初級生產(chǎn)力GPP、細菌豐度之間關(guān)系；DOC的微生物活性即BDOC與類(lèi)酪氨酸組分及Protein : Humic關(guān)聯(lián)性
      

      　　 
      

      　　圖3 傅里葉變換超高分辨率質(zhì)譜FT-ICR MS揭示的富營(yíng)養湖泊DOM在經(jīng)歷28天生物培養前后質(zhì)譜圖及van Krevelen揭示的降解及產(chǎn)生的分子組成特征；DOM分子組成與光譜Protein : Humic及流域人口密度之間Spearman秩相關(guān)系數；脂肪族類(lèi)比重與城市用地占比及湖泊與流域面積比值之間關(guān)系 
      

      　　傅里葉變換離子回旋共振超高分辨率質(zhì)譜FT-ICR MS能從分子層面揭示DOM組成特征，質(zhì)核比精度可高達10-6。28天室內生物培養實(shí)驗導致質(zhì)核比即分子量均值由~400 Da降至~350 Da，對應DOM中不飽和類(lèi)及酚類(lèi)物質(zhì)相對豐度升高。通過(guò)Spearman秩相關(guān)發(fā)現，脂肪族及多肽類(lèi)組分相對豐度與Protein : Humic及流域人口密度之間呈正相關(guān)，對應稠環(huán)芳烴、多酚類(lèi)組分相對豐度與Protein : Humic及流域人口密度則呈反相關(guān)（圖3）。 
      

      　　 
      

      　　圖4 湖泊物理水文過(guò)程及流域人類(lèi)活動(dòng)對DOM來(lái)源組成影響機制模式圖 
      

      　　我國東部湖群跨越范圍廣，該區域湖泊通常是特大及大中型城市集中供水源地，我國東部地區與其他發(fā)展中國家和地區一樣經(jīng)歷著(zhù)快速的城市化過(guò)程，這意味著(zhù)可預見(jiàn)的未來(lái)隨著(zhù)城鎮化快速發(fā)展，更多微生物活性強的脂肪族類(lèi)DOM將被排入湖泊，這也將加速該類(lèi)湖群碳循環(huán)過(guò)程（圖4）。 
      

      　　大江大河是全球陸地碳輸移的大動(dòng)脈。長(cháng)江流域面積可達18×106 km2，長(cháng)江起源于青藏高原各拉丹冬峰，向東流經(jīng)6300 km并注入東海。然而在大江大河連續體層面上水文過(guò)程及人類(lèi)活動(dòng)強度如何影響DOM來(lái)源組成依然有待進(jìn)一步探究。依托第二次青藏科考項目及國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項目等資助下，南京地理與湖泊研究所張運林研究小組周永強等人員以長(cháng)江源沱沱河至入?？诘臉悠凡杉Y合長(cháng)江下游大通站逐周野外觀(guān)測結果（圖5），結合長(cháng)江干流國控站點(diǎn)2006-2018年逐周自動(dòng)監測結果，揭示了長(cháng)江干流DOM來(lái)源組成及微生物活性格局與驅動(dòng)機制，研究成果發(fā)表在湖沼學(xué)主流刊物Limnology and Oceanography上。 
      

      　　 
      

      　　圖5 長(cháng)江干流野外采樣點(diǎn)及對應溶解性有機碳DOC濃度 
      

      　　FT-ICR MS揭示DOM分子組成結果表明，相較于上游DOM樣品而言，下游城市群附近DOM樣品分子量大幅下降，對應DOM中脂肪族類(lèi)及多肽類(lèi)組分明顯升高，相應縮合芳烴及多酚類(lèi)組分相對比重下降。運用Spearman秩相關(guān)，每個(gè)樣點(diǎn)對應光譜組成中類(lèi)色氨酸、每個(gè)樣點(diǎn)30 km緩沖區內人口密度、GDP及城市用地比重越大，DOM分子組成中脂肪族類(lèi)和多肽類(lèi)有機質(zhì)分子式相對豐度越高，相較之下稠環(huán)芳烴相對豐度與流域內人口密度、GDP及城市用地比重呈反相關(guān)（圖6）。 
      

      　　 
      

      　　圖6 FT-ICR MS揭示的長(cháng)江上游與下游典型樣品質(zhì)譜結果，van Krevelen分子式揭示的下游相對于上游DOM分子相對豐度增高或降低結果；分子式相對豐度與GDP、人口密度及城市人口用地比例之間的Spearman相關(guān)系數 
      

      　　長(cháng)江干流大通站逐周野外觀(guān)測結果發(fā)現DOC濃度變幅為1.5~2.5 mg L-1，DOC濃度與逐周來(lái)水量均值呈正相關(guān)，結合為期一年的野外觀(guān)測由此揭示出長(cháng)江干流DOC年輸出通量可達1.5-1.8 Tg yr-1。結合28天室內生物培養實(shí)驗，發(fā)現DOC中有12-18%能快速被微生物降解利用。宜昌、九江及大通站逐周觀(guān)測結果表明，化學(xué)耗氧量COD與各個(gè)站點(diǎn)對應來(lái)水量呈顯著(zhù)正相關(guān)，而銨態(tài)氮、溶氧DO與對應站點(diǎn)來(lái)水量呈顯著(zhù)負相關(guān)。陸源類(lèi)腐殖酸組分熒光強度與長(cháng)江干流大通站逐周來(lái)水量均值亦呈顯著(zhù)正相關(guān)（圖7），這就意味著(zhù)上游來(lái)水量越大，土壤淋溶有機質(zhì)向下游輸移的通量越大。 
      

      　　 
      

      　　圖7 長(cháng)江下游大通站DOC、各類(lèi)熒光組分與上游來(lái)水量關(guān)系 
      

      　　全文鏈接：
      

      　　　　https://doi.org/10.1021/acs.est.1c08003 
      

      　　　　https://doi.org/10.1002/lno.11716